Antecedentes de la investigación

En el proceso de mejora de la eficiencia de las células solares laminadas de perovskita, la calidad de la "interfaz enterrada" se ha convertido en una restricción técnica clave. Este estudio explora en profundidad el cuello de botella técnico de la interfaz enterrada de la batería de Perovskita y se compromete a resolver los problemas centrales que afectan la eficiencia de conversión fotoeléctrica y la estabilidad a largo plazo de la batería apilada.

·Defectos estructurales y reacciones químicas: en la interfaz enterrada de la batería de perovskita, hay defectos estructurales dañinos y reacciones químicas, que pueden causar una notable recombinación de portadores de carga no radiantes y reacciones químicas dañinas.

• PEDOT: PSSDesafíos planteados por la capa: la capa de transporte de agujeros actualmente ampliamente utilizada(HTL) PEDOT: PSSSu acidez e higroscopicidad pueden desencadenar reacciones de oxidación adversas, lo que deteriora gravemente la estabilidad operativa de los materiales de Perovskita y sus dispositivos a altas temperaturas e iluminación.

·Huecos de nanometros y defectos de cristalización:Debido aPEDOT: PSSLa posible heterogeneidad espacial de la capa, así como el rápido crecimiento de la Perovskita de estaño, plomo y perovskita, conducen a la producción de nanohuecos morfológicos de alta densidad, defectos de cristalización, cepas adversas y mala cristalinidad en la interfaz enterrada. Especialmente en un sustrato liso, es fácil formar "manchas blancas" visibles a simple vista.

·Desafíos de investigación de la interfaz enterrada:En comparación con la interfaz de alto nivel, la interfaz enterrada del yacimiento de calcio y titanio es relativamente difícil de acercarse y menos estudiada en el dispositivo.

Equipo de investigación y enfoque de investigación

El estudio fue realizado porChen Wei y Liu zonghao del Centro Nacional de investigación Optoelectrónica de Wuhan de la Universidad de Ciencia y tecnología de huazhong, y la Universidad de Oxford en el Reino Unidopor Henry J. SnaithEl líder del profesor,Publicado en la revista superiorComunicaciones naturales". Principalmente a través del diseño de unCapa de sílice mesoporosa funcionalizada por sulfhídricoMSN-SH(...)Como interfaz enterrada de la película de PerovskitaSuperestructuraPara resolver los defectos estructurales nocivos y las reacciones químicas en la interfaz enterrada de la batería de neutrones de los dispositivos fotovoltaicos en serie. Este método tiene como objetivo regular la perovskita.Proceso de cristalización, eliminación de nanoporos, defectos de pasivación, e inhibir en películas de Perovskita de estaño, plomo y Perovskita Sn(II)OxidaciónEsto reduce significativamente la pérdida de transportistas y mejora la estabilidad del dispositivo.

Resultados clave de la investigación

Fig4c

1. Avances tecnológicos en la optimización de la interfazMSN-SHLa capa mejora la interfaz a través de múltiples mecanismos: mejora significativamente la humectabilidad de los precursores de Perovskita y elimina eficazmente los defectos de nanohuecos y formadores de película; Liberación sustancial de la tensión residual de la película (de72,2 MPaBajar4,6 MPa) y aumentar la cristalinidad; Uso de grupos de Tiol para pasivar defectos e inhibirSn(II)Oxidación y barrera de energía de migración de iones0,29 eVAscender a0,58 eV; al mismo tiempo, la resistencia a la adherencia de la interfaz se transfiere de0,26 MPaAumentar a0,67 MPa.

2. Avance en la eficiencia y el rendimiento Se alcanza la batería de unión única de estaño, plomo y Perovskita con brecha de banda estrecha23,7%Eficiencia óptima (media)23,1%), tensión de circuito abierto0,89 V; implementación de baterías apiladas de Perovskita completa29,6%La mejor eficiencia,Eficiencia de la certificación29,5%, eficiencia en estado estacionario28,7%，Alcanza un nuevo máximo de rendimiento de baterías apiladas en ambos extremos de una sola piezaV;11,3 cm2El mini módulo apilado es eficiente.24,7%Muestra un excelente potencial de amplificación.

3. La estabilidad ha mejorado considerablementeNBGLa batería de un solo nudo está en85°CEnvejecimiento ambiental con nitrógeno oscuro164Se mantiene después de las horas85%Eficiencia inicial; La batería apilada encapsulada está en1Bajo el solMPPTprueba445Se mantiene después de las horas90%Eficiencia; Dispositivos laminados en85°CEnvejecimiento150Se mantiene después de las horas82%初始性能。

4. Verificación de la universalidad tecnológicaMSN-SHLa estrategia de tratamiento también se aplica a la Perovskita de brecha de banda ancha a base de plomo, de modo que1,77 eVLa eficiencia de la batería alcanza20,6%Y inhibir eficazmente la segregación de haluros inducida por la luz de haluros mixtos de perovskita.

Pasos y procesos experimentales

Figura 1a

La estrategia central de esta investigación es introducir una capa de sílice mesoporosa funcionalizada de sulfhídrico en la interfaz enterrada de perovskita.MSN-SHComo capa de mejora de la interfaz, su efecto se verifica a través de la preparación sistemática de componentes y la comparación de rendimiento.

Proceso de preparación de la batería de un solo nudo: El proceso estándar incluyeOIT/Limpieza de sustratos de vidrio, capa de transporte de agujeros..PEDOT: PSSOEl Me-4PACz) Pintura giratoria,ClaveMSN-SHRecubrimiento giratorio y tratamiento de recocido de dispersiónContinuar la deposición de solución precursora de Perovskita y el recocido térmico, la capa de pasivación superficial..EDAI2OPDAI2) tratamiento, finalmente evaporación en caliente de la capa de transmisión electrónica..C60,BCP) con electrodos de plata.

Preparación de baterías apiladas: Se adopta la estrategia de construcción jerárquica, primero se completa la preparación de baterías de brecha de banda ancha y luego se construye a través de la tecnología de depósito de capa Atómica.SnOx / AuReorganizar la superficie de conexión y, finalmente, depositar las capas funcionales de la batería de brecha de banda estrecha en orden para formar una estructura apilada completa en ambos extremos.

Verificación modular: El proceso de grabado láser se realiza en un sustrato de gran área, formando múltiples unidades de subclase en serie, y completando la interconexión y el embalaje para verificar el potencial de industrialización de la tecnología.

Método de verificación comparativa: Comparación sistemática introducida y no introducidaMSN-SHLas diferencias entre los componentes de la capa en términos de eficiencia de conversión fotoeléctrica, estabilidad y características de interfaz evalúan cuantitativamente el efecto de mejora.

Métodos de caracterización y resultados

División del nivel de energía cuasifemi(QFLS)Y la eficiencia cuántica de la fotoluminiscencia(PLQY)

Evaluar el potencial de tensión de circuito abierto de las películas de Perovskita y el grado de pérdida compuesta sin radiación, basado enPLQYCálculo de los resultadosQFLSValor.

MSN-SHEl tratamiento se reduce efectivamentePEDOT: PSSLa pérdida de la interfaz de la capa y la mejora sustancial de las propiedades fotoeléctricas de la película delgada.PEDOT: PSS/MSN-SH/Pila de PerovskitaPLQYDel Grupo de control0885%Aumentó significativamente a5586%, correspondienteQFLSValor de0,856 eVAumentar a0,903 eVMuestra un excelente efecto de mejora del potencial de voltaje.

Figura 3fAl comparar el potencial de voltaje real con el teórico, se cuantificaMSN-SHEfecto de la mejora de la interfaz en la mejora del voltaje de apertura de las células solares de Perovskita

Figs. 30a, 30bMostrando diferentes estructuras de pila por separadoPLQYyQFLSComparación de datos.MSN-SHLas muestras son significativamente mejores que el Grupo de control y el Grupo de control en ambos indicadores.MSNMuestra que confirma su efecto significativo en la inhibición de la recombinación no radiante y el aumento del potencial de voltaje de circuito abierto.

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corriente eléctrica-voltaje(J-V)Pruebas de características y eficiencia de conversión fotoeléctrica

Evaluar las propiedades eléctricas básicas, la eficiencia de conversión fotoeléctrica y el retraso del dispositivo.

MSN-SHEl procesamiento ha logrado una mejora significativa del rendimiento en todos los tipos de baterías:

Brecha de banda estrecha(NBG)Baterías de unión única de estaño, plomo, perovskita:,MSN-SHPromedio de dispositivos modificadosPCELlegar23,10%, en comparación con el grupo control19,64%Ha aumentado considerablemente. Implementación del mejor dispositivo23,74%PCE (COV 0,887 V, JSC 32,77 mA cm)^-2,FF 81,67%)Y el retraso es casi insignificante.

Brecha de banda ancha(Grupo de Trabajo)Batería de unión única de perovskita:Mostrando una buena universalidad,1,77 eVDispositivosPCEHasta20,60%(COV 1,330 V, JSC 18,29 mA cm)^-2,FF 84,69%)La eficiencia de la certificación de terceros es20,27%.

Dispositivos laminados de Perovskita completa:Beneficiándose de la optimización simultánea de las baterías gemelas, el promedioPCELlegar29,16%, la mejor implementación de dispositivos29,63%PCE (COV 2,176 V, JSC 16,33 mA cm)^-2FF 83,38%). clásicosSimitCertificación de tercerosPCEpara29,50%, eficiencia en estado estacionario28,7%.

Fig. 3c, Fig. 4cYFigs. 37Mostrando dispositivos de unión única y laminados, respectivamente.J-VLas características muestran un retraso extremadamente bajo y un excelente rendimiento fotoeléctrico.

Eficiencia cuántica externa(EQE)prueba

Evaluar la eficiencia de conversión fotoeléctrica del dispositivo a diferentes longitudes de onda y calcular la densidad de corriente de cortocircuito integrada. usarEnlitech QE-RSistema de medición de la eficiencia cuánticaLas pruebas se realizan en el aire ambiente, y los dispositivos laminados se miden con850 nmy460 nmAlto brilloledCorrectoGrupo de Trabajo MundialyNBGLa batería está sesgada.

MSN-SHEl procesamiento mejora efectivamente el rendimiento de la eficiencia cuántica del dispositivo.NBGBatería de unión única de estaño, plomo, PerovskitaEQEEl espectro mejora a lo largo de todo el rango de longitud de onda, especialmente la respuesta de la región de longitud de onda larga aumenta y se integra.JSCDel Grupo de control31,42 mA cm^-2Ascender a32,35 mA cm^-2.

Los dispositivos laminados de Perovskita muestran buenas características de coincidencia espectral.Grupo de Trabajo MundialIntegración de subclasesJSCpara16,26 mA cm^-2,NBGLa batería es16,02 mA cm^-2Los dos tienen una alta densidad de corriente coincidente y un rango de respuesta espectral complementario, sentando las bases para lograr una estructura apilada de alta eficiencia.

Figura 3dyFigura 4dMostrando dispositivos de unión única y laminados, respectivamente.EQEComparación espectral, presentación claraMSN-SHEl efecto significativo del tratamiento en la mejora de la eficiencia de la recolección de luz y la extracción de carga eléctrica.

Eficiencia cuántica externa de la Electroluminiscencia(EQEEL)

Cuantificar el grado de pérdida compuesta no radiante del dispositivo, yCOVEl rendimiento está estrechamente relacionado. usarEnlitech ELCT-3010 (REPS)sistemaPara la medición, la densidad de corriente de inyección se establece cerca de la densidad de corriente de cortocircuito bajo la luz solar.

MSN-SHDispositivos de procesamientoEQEELProduce un efecto de mejora significativo. CercaJSCEn condiciones de inyección de corriente, el dispositivoEQEELValores del grupo control0,20%Aumentó considerablemente a2,61%, el aumento alcanza13Veces. Esta notable mejora se confirma directamenteMSN-SHInhibir eficazmente el proceso de recombinación no radiante dentro del dispositivo.

Las pérdidas compuestas no radiantes correspondientes se reducen en aproximadamente70 mV, con dispositivosCOVLa mejora real es muy consistente y se ha verificado.EQEELFiabilidad de los resultados de las pruebas yMSN-SHEficacia de la estrategia de mejora de la calidad de la interfaz.

Figura 3eGrupo de control de exhibición yMSN-SHDispositivoEQEEL-Comparación de la relación de densidad de corriente,MSN-SHLos dispositivos muestran ventajas obvias en todo el rango de corriente, especialmente en áreas de baja densidad de corriente.

Tensión de circuito abierto(COV)Análisis de pérdidas

Cuantificación basada en la teoría del equilibrio detalladoCOVComponentes perdidos, incluidos los no idealesEQEPérdidas, pérdidas compuestas de radiación de subbanda y pérdidas compuestas de no radiación, localizando con precisión las razones por las que el voltaje del dispositivo se desvía del límite teórico. El análisis se basa en mediciones reales.COV,EQEELY otros parámetros clave se utilizan como entrada de cálculo.

MSN-SHEl procesamiento reduce significativamente el total de dispositivosCOVPérdidas. La mejora más crítica se debe a la reducción sustancial de las pérdidas compuestas no radiantes, desde el Grupo de control.160 mVBajarMSN-SHMuestra94 mV, la reducción alcanza41%. Este resultado y la realidad del dispositivoCOVLa altura de elevación coincide y confirmaMSN-SHPapel clave en la inhibición de la recombinación no radiante.

Figs. 29aComparación detallada entre el Grupo de control yMSN-SH NBGLos elementos de la bateríaCOVComponentes perdidos, claramente mostradosMSN-SHLas ventajas significativas de los dispositivos en la reducción de las pérdidas compuestas no radiantes.

Corriente óptica instantánea(TPC)Y tensión óptica instantánea(TPV)

Explorar la dinámica de extracción y recombinación de transportistas de carga en el dispositivo y evaluar el impacto de la modificación de la interfaz en la ruta de transmisión de carga.

MSN-SHEl procesamiento mejora simultáneamente el proceso de extracción y inhibición de la carga eléctrica. La vida de atenuación de la corriente eléctrica del dispositivo es del Grupo de control.3,86 µsAcortar a2,37 µsSe demuestra que la velocidad de extracción de portadores de carga se acelera; La vida útil de atenuación de tensión es de149 µsExtendido a626 µsRefleja que la combinación de carga eléctrica se ha inhibido efectivamente.

Figs. 26a y 26bMostrar por separadoTPCyTPVComparación de la curva de atenuación,MSN-SHEl dispositivo está enTPCAtenuación más rápida en la prueba,TPVLa atenuación es más lenta en la prueba, lo que verifica claramente el doble efecto de la modificación de la interfaz enterrada en la promoción de la extracción de carga y la inhibición de la combinación de la interfaz.

Estabilidad operativa(MPPT)prueba

Evaluar la estabilidad de funcionamiento a largo plazo del dispositivo bajo el sesgo del punto de potencia máxima de iluminación continua.

MSN-SHEl procesamiento mejora significativamente la estabilidad a largo plazo del dispositivo. Sin encapsularNBGOperación continua de la batería de un solo nudo450horaMantener después93%La eficiencia inicial es mucho mejor que la del Grupo control.370Horas después68%. encapsular dispositivos laminados de Perovskita completa en430horaDespués de la operación continuaMantener90%La eficiencia anteriorSuperando significativamente al Grupo de control325Horas después75%Rendimiento.

Fig. 3h, Fig. 4fMostrando dispositivos de unión única y laminados, respectivamente.MPPTCurva de estabilidad,MSN-SHEl dispositivo muestra estabilidad operativa a largo plazo en ambas configuraciones, lo que confirma su excelente potencial en aplicaciones prácticas.

Otras caracterizaciones

Prueba de estabilidad de almacenamiento de dispersión Evaluar la estabilidad de la dispersión de nanopartículas durante el almacenamiento y afectar la ventana de procesamiento para la preparación del dispositivo.MSN-SHLa dispersión está en48No hay asentamiento después de las horas, lo que es mucho mejor queAl2O3de1Precipitación horaria.()Figs. 8(...)

Caracterización de las características de las nanopartículas Análisis exhaustivoMSNyMSN-SHTamaño físico, estructura de poros y éxito funcional.MSN-SHEl tamaño de las partículas se reduce ade 100 nm,FTIRyRamanEl espectro está en2569y2563 cm^-1Se confirmó que el Grupo sulfhídrico se injertó con éxito en el lugar..()Figs. 10a(...)

Pruebas de humectabilidad y nuclear 研究MSN-SHEfecto sobre el comportamiento de humectación de la solución precursora de perovskita.El ángulo de contacto22,6 °Bajar12,7 °Mejorar significativamente la humectabilidad y promover la heteronuclear.()Figs. 11(...)

Morfología de la películaSEMObservar la morfología de la superficie y la interfaz enterrada de la película de Perovskita y juzgar la existencia de nanohuecos.MSN-SHLa película base presenta una región cristalina densa y no tiene nanovacíos, lo que contrasta con los huecos en forma de cúpula del Grupo de control..()Figura 1c(...)

Grado de cristalizaciónGIWAXSanalizar Evaluar la cristalinidad de las películas de Perovskita cerca de la interfaz enterrada.MSN-SHLas películas de base muestran una mayor intensidad de difracción, una mayor cristalinidad y un menor grado de fase amorfas en todos los ángulos de incidencia..()Figura 1d(...)

Tensión residualGIXRDprueba Evaluar el Estado de tensión residual en la película de perovskita.MSN-SHEfectivamente, el esfuerzo de tracción pasa de72,2 MPaBajar4,6 MPaLiberación sustancial de la tensión de la película.()Fig. 1h(...)

Prueba de resistencia mecánica verificaciónMSN-SHEfecto de mejora de la durabilidad mecánica de la interfaz enterrada.La resistencia crítica a la tracción es de0,26 MPaAscender a0,67 MPa, que se puede romper de25Aumentar83 kJ m^-3.()Figura 1g(...)

Análisis integral de la estabilidad de la interfaz A travésDFTCálculo, conductividad dependiente de la temperatura,UV-VisYXPSExplorar en profundidad el mecanismo de estabilidad.La energía de activación de la migración iónica0,29 eVAscender a0,58 eV,Sn(IV)El contenido se reduce significativamente, lo que inhibe efectivamente la degradación..()Figura 2b(...)

Dependencia del tiempo de segregación de halógenosPLprueba Evaluar la segregación de fase de los haluros mixtos de Perovskita bajo luz prolongada.MSN-SHPelícula modificada durante la exposiciónPLLa forma se mantiene bien y inhibe eficazmente la segregación de halógenos.()Figs. 38c(...)

conclusión

El estudio se desarrolló con éxitoCapa de sílice mesoporosa funcionalizada por sulfhídricoMSN-SH(...)Como capa de mejora de la superestructura de la interfaz enterrada de la batería de perovskita, se ha logrado una mejora significativa de la eficiencia y estabilidad de la batería solar apilada de perovskita.

Avances tecnológicos básicos:

Optimización de la calidad de la interfazAspectos,MSN-SHRegular eficazmente el proceso de cristalización de perovskita, eliminar los huecos de nanometros y pasivar los defectos, al tiempo que inhibeSn(II)La oxidación reduce drásticamente la pérdida de transportistas. La resistencia mecánica comienza con0,26 MPaAscender a0,67 MPaEl esfuerzo de tracción residual72,2 MPaBajar4,6 MPaLa energía de activación de la migración iónica0,29 eVSubir a0,58 eV.

Rendimiento del dispositivoEn términos de eficiencia, la batería de unión única de estaño, plomo, Perovskita alcanza23,7%, implementación de baterías apiladas de Perovskita completa29,6%Eficiencia (certificación)29,5%, Estado estable28,7%), ocupando el primer lugar en el rendimiento de las baterías apiladas en ambos extremos de una sola pieza.11,3 cm2El mini módulo apilado es eficiente.24,7%Mostrar un excelente potencial de industrialización.

Estabilidad a largo plazoEn términos de baterías apiladas encapsuladas1Luz solarMPPTprueba445horaMantenimiento posterior90%La eficiencia inicial anterior,85°CEnvejecimiento térmico150horaSe mantiene después82%El rendimiento superó con creces el rendimiento del Grupo control.

Universalidad tecnológicaSe obtiene la verificación,MSN-SHLa estrategia también se aplica a la Perovskita de brecha de banda ancha a base de plomo.1,77 eVLa eficiencia de la batería alcanza20,6%Y inhibe eficazmente la segregación de halógenos mixtos.

Referencias documentales desde Nature Communications doi: 10.1038 / s41467 - 025 - 59.891 - Z

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